Evliyanın meşhurlarından. Midilli Adasında doğdu. Doğum tarihi bilinmemektedir. 982 (m. 1574)’te Şam’da vefat etti.
İlim öğrenmek ve tasavvufta yetişmek için çok gayret gösterdi, sıkıntılı seyahatler yaptı. Şam’a gidip bir müddet orada kaldı. Ümeyye Camii’nde Noktacı Ali Çelebi ismiyle tanındı. Sonra Şam yeniçerilerine katip oldu. Bir müddet bu vazifede bulunduysa da ayrıldı. Salihiyye’ye gidip Şeyh Üveys Halvetî’nin derslerine ve sohbetlerine devam edip tasavvufta yetişti. Tasavvufta kemâle erdikten sonra kendi evini dergah yapıp insanlara Allahü tealanın emir ve yasaklarını anlatıp İslamiyeti öğretmekle meşgul oldu, rehberlik yaptı.
Talebelerinden Hisarî Osman Bey bir kerametini şöyle anlatmıştır: “Bir gün Ali Efendi ile birlikte gezinti yapmak, hava almak için Gök meydanına çıkmıştık. Yolumuzun üzerine kara tavuk denilen kuşlardan birinin düştüğünü ve ölmek üzere olduğunu gördük. Üzerine karıncalar üşüşmüştü. Hocam bu kuşa çok acıyıp merhamet nazarıyla baktı. “Zavallı kuş çaresiz, ne acı bir hâle düşmüş.” diyerek kurtulmasını arz etti. Allahü tealaya yalvardı. O anda kuş birdenbire kendine gelip toparlandı ve uçup gitti.”
Ali Efendi’nin dergahında aşçılık yapan Osman Dede isminde bir derviş vardı. Bir gün bu derviş zayıf hâliyle bir kenarda ayakta edeple durmaktaydı. Hocası Ali Efendi onun bu garib hâlini görüp; “Osman Dede eline geçir ve sağlam tut.” dedi. Bu sözden bir şey anlamayıp yanına yaklaştı ve elini öptü. Herkes bu hâle şaşıp bir taraftan da Osman Dede’ye hayranlıkla bakıyordu. Hocasının sağlam tut dediği anda, Osman Dede kendi kendine; “İslam askeri Kıbrıs seferine çıktı. Ben de gidip bir esir yakalasaydım. Bana işimde yardımcı olur, işim biraz hafiflerdi,” diye düşünmekte idi. Kendisi demiştir ki: “Ben bu düşünceler içinde iken gözümden perde kalktı. Kendimi Kıbrıs’ta gazilere katılıp savaşanların içinde buldum. O sırada bir düşmanı esir almak için tuttum. Biri koşup esiri elimden aldı. Baktım bu, hocamızın talebelerinden ve sevdiklerinden bir kimse idi. Onu tanıyordum. Bu hâlden sonra kendime geldim. Benim aşçılık hizmetinden yorulduğum, acizlik getirdiğim hocama malum olmuş, bana böyle bir halle işaret ettiler. İslam ordusu seferden dönünce keşfimin açıldığı sırada gördüğüm gibi aynı asker esir alınmış. Esir alan da gördüğüm zat. Meğer onu esir alan kimse, dergaha hizmetçi olarak vermeyi adamış. Getirip dergaha verdi. Hocam da ona aşçılık hizmetinde vazife verip benim yükümü hafifletti.”
Bir kerameti de şöyledir: Bir gün talebelerine sohbeti sırasında şöyle buyurdu: “Şam’da Kırklar makamı denilen yerde, Peygamber efendimiz, dört büyük halife ile bütün veliler toplandı. Hızır aleyhisselam, Peygamber efendimize; Sultan Süleyman vefat edip yerine Selim Han tahta çıktı, dedi,” diye bildirdi. Birkaç gün sonra Ali Efendi’nin işaret ettiği gibi Sultan vefat etti, yerine Selim Han tahta çıktı.